Η Βιβλιοθήκη της Ιεράς Αρχιεπισκοπής Αθηνών ξεκίνησε τη λειτουργία της τον Σεπτέμβριο του 2010 στο ιστορικό κτίριο του παλαιού Κακουργιοδικείου Αθηνών στη συνοικία Ψυρρή.
Σκοπός της Βιβλιοθήκης είναι να προσφέρει ένα φιλικό και ευχάριστο περιβάλλον όπου ο κάθε ένας θα έχει τη δυνατότητα να μελετήσει καθώς και να αναζητήσει ένα μεγάλο φάσμα επιστημονικών και λοιπών πληροφοριών.
Η Βιβλιοθήκη διαθέτει Αναγνωστήριο και απευθύνεται κυρίως σε μελετητές και ερευνητές καθώς και σε όλους όσους αγαπούν και εκτιμούν τον πολιτισμό, την παιδεία και το βιβλίο.